固態(tài)鋰電池因具有高安全性和高能量密度，被視為下一代儲能體系的重要發(fā)展方向。在傳統(tǒng)固態(tài)電池中，“離子傳導(dǎo)”與“離子儲存”功能分別由電解質(zhì)和電極材料承擔(dān)，導(dǎo)致電極/電解質(zhì)界面阻抗大、離子傳輸效率低。為解決上述界面難題，中國科學(xué)院金屬研究所科研人員創(chuàng)新性地在聚合物體系中實(shí)現(xiàn)了具有分子尺度界面的一體化電極-電解質(zhì)材料。在聚合物骨架中，通過共價鍵方式同時引入了電位調(diào)控的快離子傳輸通道與可逆離子儲存位點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)了離子傳導(dǎo)與存儲的功能融合，改變了界面存在形態(tài)，為提升固態(tài)電池電化學(xué)性能提供了新方案（圖1）。相關(guān)研究成果近期以“Potential-gated polymer integrates reversible ion transport and storage for solid-state batteries”為題，發(fā)表于Advanced Materials。
在前期對富硫聚合物電極材料（Adv. Funct. Mater. 2024,34,2405122;Energy Storage Mater. 2022,45,1144;Energy Environ. Sci. 2020,13,1076.）和聚合物固態(tài)電解質(zhì)（Energy Storage Mater. 2025,74,103941；Energy Environ. Sci. 2022,15,3379;Adv. Funct. Mater. 2020,30,2007172.）的研究基礎(chǔ)上，團(tuán)隊充分利用了聚合物分子的設(shè)計靈活性和界面適應(yīng)性，在主鏈上共價引入具有離子傳導(dǎo)功能的乙氧基團(tuán)和氧化還原活性的短硫鏈，制備出兼具高離子傳輸能力（離子電導(dǎo)率達(dá)1.0 × 10-4 S cm-1，50 °C）與高離子儲存功能（放電比容量達(dá)491.7 mAh g-1）的分子尺度界面一體化聚合物材料P(EO2-S3)。實(shí)驗與理論計算表明，P(EO2-S3)的電子結(jié)構(gòu)可隨電位發(fā)生可逆轉(zhuǎn)變，實(shí)現(xiàn)在不同電位區(qū)間離子傳輸與存儲行為的可控切換，拓展了其在固態(tài)電池中的多樣化應(yīng)用場景。基于P(EO2-S3)構(gòu)建的一體化柔性電池具有高達(dá)20,000次的抗彎折性能和快速的反應(yīng)動力學(xué)。將P(EO2-S3)作為常規(guī)正極（如磷酸鐵鋰）的聚合物電解質(zhì)時，其氧化還原活性可在特定電位下被激活，從而將正極的能量密度提升86%（圖2）。該研究不僅深化了對聚合物中離子傳輸與存儲機(jī)制的理解，也為發(fā)展高性能一體化電極-電解質(zhì)材料提供了新的設(shè)計思路與研究范式。
金屬所徐若谷、徐勝軍和張笑銀為論文共同第一作者，李峰研究員、孫振華研究員和于彤副研究員為論文通訊作者。該工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金和遼寧省應(yīng)用基礎(chǔ)研究計劃等項目的支持。
圖1. 一體化聚合物電極-電解質(zhì)材料的設(shè)計
圖2. 一體化聚合物的電化學(xué)性能及電位依賴的離子傳輸-儲存機(jī)制
